阿秒激光脈沖的產生與操控

　　摘要 隨著激光技術的發展, 激光的脈寬不斷減小. 21世紀初, 研究者首次突破飛秒的界限, 在實驗室產生了孤立的阿秒脈沖, 由此打開了阿秒科學的大門. 目前最短的激光脈寬達到了43 as, 這為超快光學測量帶來了前所未有的時間分辨率, 阿秒科學也成為近20年來超快光學領域最重要的成就之一. 雖然少周期驅動光、偏振選通、雙色光等多種方案已經被用于調控阿秒脈沖的產生, 許多調控阿秒光源橢偏率的方法也得到了證實, 但如何提升阿秒脈沖的能量及產生圓偏振阿秒脈沖仍然是當前研究的熱點.

　　本文源自科學通報 發表時間：2021-03-10《科學通報》是中國科學院 ，國家自然科學基金委員會出版的雜志。主要報道自然科學各學科基礎理論和應用研究方面具有創新性、高水平和重要意義的研究成果。報道及時快速，文章可讀性強，力求在比較寬泛的學術領域產生深刻影響。設有點評、進展、評述、前沿、論文、快訊、論壇、爭鳴、動態和書評等欄目。

　　關鍵詞 阿秒脈沖, 高次諧波, 偏振控制, 少周期激光脈沖

　　長期以來, 研究者們致力于實現超高時空分辨的測量. 自Maiman發明了世界上第一臺激光器以來[1], 激光技術不斷發展并為世界帶來了巨大的變革. 隨著調 Q、鎖模、啁啾脈沖放大等技術的發展和鈦寶石介質的應用, 人們獲得的激光脈沖的脈寬越來越短, 脈沖能量越來越高, 基于超短激光脈沖超快探測的時間分辨率也在逐步提高, 這使得探索微觀世界動力學機制和物理規律、操控微觀超快物理過程成為可能. 目前, 超快探測技術已在物理學、化學、生命、材料等諸多學科領域取得了重大突破. 比如, 20世紀80年代, Zewail利用飛秒激光研究了化學反應中的分子中間態演化過程, 從分子層面揭示了化學反應的動力學過程, 開創了飛秒化學[2]研究領域. 原子分子內部電子的動力學過程發生在阿秒(1 as=10–18 s)量級, 如果要研究這些動力學過程, 則需要脈寬更短的激光脈沖和更高的時間分辨率.

　　2001年, Hentschel等人[3]首次在實驗上利用飛秒激光驅動的高次諧波產生了650 as的孤立脈沖. 同年, Paul[4]在實驗上產生了250 as的脈沖串. 這些成果標志著激光脈沖的脈寬突破飛秒壁壘, 揭開了阿秒時代的帷幕[5]. 基于阿秒脈沖的超快探測技術也自此打開了從電子層面認識微觀世界的大門. 2002年, Drescher等人[6]利用阿秒脈沖和少周期紅外脈沖的泵浦-探測技術, 觀測到了氪(Kr)原子內層電子電離和俄歇衰變等過程. 隨后, Kr原子電子躍遷、He原子電離等過程均被實時探測[7,8]. 其中, 電離時間延遲問題引起了阿秒科學領域研究者們的廣泛關注和討論[9,10]. 另外, Sansone等人[11]還將阿秒脈沖用于調控H2分子的電子局域態.

　　近年來, Calegari等人[12]和Pertot等人[13]實現了對更加復雜分子(如苯基丙氨酸分子、碘乙炔分子)內部電荷遷移過程的測量. 國內許多課題組也在阿秒時間分辨的超快探測方面開展了大量研究, 取得了許多重要成果[14~18]. 此外, 阿秒脈沖的應用逐漸由氣體拓展至固體[19~22]. 阿秒操控在頻域上為拍赫茲(1 PHz=1015 Hz) 操控, 使得阿秒脈沖對固體內部電子超高頻率的操控成為可能, 這將超越現有半導體晶體管最快響應速度 1.2 ps(1 ps=10–12 s)的紀錄, 被認為是光電信息處理向拍赫茲發展的基礎[23].

　　阿秒激光脈沖作為阿秒超快探測與操控的首要條件, 如何產生更短脈寬的阿秒脈沖一直是阿秒科學的核心問題. 目前, 阿秒脈沖的產生主要是利用飛秒激光與氣體介質相互作用產生的高次諧波. 隨著諧波調控機制的不斷發展, 阿秒脈沖的脈寬也在不斷減小, 代表性的實驗結果如圖1所示. 2001—2006年, 最短的阿秒脈沖由650 as減小到130 as[24]; 2008年, 孤立阿秒脈沖的脈寬突破了100 as[25]; 2012年, Zhao等人[26]采用雙光學選通方案實現了67 as脈寬孤立脈沖; 2017年, 孤立阿秒脈沖脈寬被進一步壓縮至50 as[27,28]以下, 成為目前最短的激光脈沖.

　　1 孤立阿秒脈沖的產生

　　對于上述這些脈寬不斷被壓縮的阿秒脈沖, 其實驗技術關鍵就是對飛秒驅動激光的電場進行精密操控. 早期孤立阿秒脈沖的產生是采用少周期飛秒驅動激光與氣體介質相互作用獲得的. 隨后, 研究人員通過控制超短飛秒激光對介質的電離時間窗口(電離選通), 即提高驅動激光強度使得氣體介質在激光脈沖上升沿便被迅速電離, 也可以獲得孤立阿秒脈沖[29]. 此外, 高次諧波的產生效率對驅動激光橢偏率的依賴十分敏感. 當驅動激光為線偏振光時, 諧波的產生效率最高; 隨著驅動激光橢偏率上升, 諧波產率逐漸降低. 于是, 研究者們利用阿秒脈沖對驅動激光橢偏率的這種依賴特性提出了偏振選通機制[24,30,31]. 實驗中, 這種偏振選通驅動激光可以由兩個波長相同但旋性相反的圓偏振脈沖構成. 當兩個脈沖間具有時間延遲時, 脈沖時域重疊區域的合成光場為線偏振光, 而非重疊區域的電場則依然保持各自脈沖的圓偏振特性.

　　因此, 高次諧波輻射的時間窗口便由重疊區域的時間寬度決定. 通過調節脈沖間延遲時間, 可以將高次諧波輻射的時間窗口縮短到單個光周期內. 在此基礎上, Chang團隊[26,32,33]和Tzallas等人[34]提出了雙光學選通和干涉偏振選通機制. 雙光學選通機制是在偏振選通上再疊加一個倍頻激光, 這樣便可以使每一個光周期只輻射一個阿秒脈沖, 從而允許研究者們使用10 fs左右的鈦寶石激光產生孤立阿秒脈沖. Chang團隊進一步證明, 采用橢圓偏振光的廣義雙光學選通(generalized double optical gating)可以將驅動激光的脈寬拓展至28 fs. 而干涉偏振選通方案巧妙地設計了兩個邁克爾遜儀, 通過多個驅動脈沖的干涉實現激光脈沖偏振態的調制, 從而可以利用長周期驅動脈沖構成偏振選通. 同時, Pfeifer等人[35]、Zeng等人[36]和Lan等人[37]也提出了雙色驅動光機制產生孤立阿秒脈沖. 國內外許多團隊也在雙色驅動光阿秒調控機制及相關問題上開展了系統的理論研究[38~46].

　　這些機制通過控制高次諧波產生的電子動力學過程來改善阿秒脈沖的效率、脈寬等, 同時降低對驅動激光器的要求. 以上研究都是對時域上的驅動激光波形進行調控. 最近, Hammond等人[47]提出了一種對驅動激光空間波前進行調控的方案, 從空間上將一串阿秒脈沖分離為一個個孤立阿秒脈沖. 該方案在驅動激光徑向對稱的等相位面引入了空間啁啾, 使得波前在周期量級時間尺度上發生旋轉, 旋轉后的各個波前相互獨立, 沿不同方向傳播. 相對應地, 這種驅動激光產生的各個阿秒脈沖也就具有不同的傳播方向, 經過傳播, 便可以在遠場的不同空間位置獲得不同的孤立阿秒脈沖, 這種方案也被形象地稱為“阿秒燈塔”.

　　在不斷縮短阿秒脈沖脈寬的同時, 研究者們也在不斷提高阿秒脈沖的單光子能量(表1). 根據“三步模型”, 諧波的最大光子能量遵循Ecutoff=Ip+3.17Up的截止定律[48]. 其中, Ip是介質原子的電離能, 而 U I p L L 2 為電子在激光場中的有質動力勢, 與驅動激光強度IL和波長平方 L 2 成正比. 因此, 提升諧波最大光子能量最簡單的方法就是提高驅動激光強度IL和波長λL. 早期受限于驅動激光功率和激光波長等因素, 實驗上獲得的阿秒脈沖的光子能量都在100 eV以內. 隨著中紅外激光技術的發展, 研究者逐漸將目光投向增加波長的方案來獲得更短脈寬和更高光子能量的阿秒脈沖.

　　2017年, Chang團隊[27]和Gaumnitz等人[28]正是采用中紅外少周期驅動激光, 將阿秒脈沖脈寬縮短到53 as的同時, 也將中心光子能量提高到200 eV以上. 該光子能量覆蓋了硅(Si)、磷(P)、硫(S)的L吸收邊(硅: 99 eV、磷: 136 eV、硫: 163 eV)及硼(B)的K吸收邊(184 eV), 因此可以用來研究含硅半導體材料分子尺度下的超快過程. 隨著光子能量進一步提升, 波長范圍在4.4~2.34 nm的X 射線常被用來對有機物進行探測, 其對應的光子能量范圍為280~530 eV. 在此范圍內的光子不會被水分子中的氧(O, K吸收邊為540 eV)吸收, 但是會被有機物中的碳(C)原子和氮(N)原子( K吸收邊分別為284和 401 eV)吸收. 因此, 有機物在該波段內的吸收系數比水的高1個量級, 這一波長范圍被稱作“水窗”. 當光子能量被提高至水窗后, 可以對生物活體樣本進行顯微成像.

　　2015年, Silva等人[49]利用40 fs近紅外飛秒激光, 在實驗中產生了空間分離的阿秒脈沖, 其中心光子能量接近300 eV. 2016年, Teichmann等人[50]利用1850 nm飛秒激光, 通過實現高氣壓下的相位匹配條件, 產生了光子能量覆蓋250~500 eV的阿秒脈沖. 2018年, Johnson等人[51]將聚焦后峰值強度超過2×1015 W/cm2 的紅外激光作用在充氦氣體盒中, 將諧波的最大光子能量拓展到 600 eV. 他們還提出了過驅動機制, 即利用強光場電離原子產生的等離子體對驅動激光的時空整型作用來滿足相位匹配條件, 提高阿秒脈沖的產生效率. 但通過長波長驅動激光來提升光子能量方案面臨的最大挑戰在于, 高次諧波的轉換效率隨驅動激光波長冪指數下降 ( , 5 < a < 6 a L ), 因此, 增大驅動激光波長提升高次諧波產率的方法受到了極大限制. 2020年, Fu等人[52]采用雙啁啾光參量放大技術產生了太瓦級中紅外飛秒激光. 該實驗小組通過采用松散聚焦方式增加中紅外激光和氣體介質的作用距離, 同時, 還利用雙腔氣體盒來實現較低且穩定的背景氣壓, 降低氣體電離速率以滿足相位匹配條件. 最終, 該實驗產生的高次諧波譜不僅覆蓋了150~350 eV的光子能量范圍, 同時還將水窗波段高次諧波的脈沖能量提升了近兩個數量級.

　　另外, 提高孤立阿秒脈沖的脈沖能量也是研究者們不斷追求的目標. 由于產生孤立阿秒脈沖的方案都需要載波包絡相位穩定的少周期甚至單光周期飛秒驅動激光, 而少周期飛秒驅動激光的脈沖能量目前通常在毫焦量級, 因此產生的阿秒脈沖能量在納焦甚至皮焦量級(圖2). 直到2013年, Takahashi等人[53]采用太瓦級雙色驅動激光方案將孤立阿秒脈沖的脈沖能量提高到了微焦量級(圖2). 他們在實驗上獲得了10 μJ準孤立阿秒脈沖和1.3 μJ孤立阿秒脈沖, 其脈沖峰值功率可達 2.6 GW, 甚至超過了部分極紫外自由電子激光器輸出的脈沖功率. 這是目前實驗獲得脈沖能量最高的阿秒激光, 但脈寬分別是375和500 as.

　　為了進一步壓縮阿秒脈沖的脈寬, 2020年, Xue等人[54]通過兩級光參量放大器制備了3束波長分別為800 nm(泵浦光)、1350 nm (信號光)、2050 nm(閑頻光)的飛秒激光脈沖, 再利用三通道光波合成技術將這3束激光合成為一個高強度單光周期脈沖(圖3). 利用該合成光脈沖作為驅動激光, 研究人員獲得的阿秒脈沖峰值功率可以超過1 GW, 傅里葉極限脈寬小于200 as. 除此之外, 該方案使用反饋穩定技術來提升3束激光間的相對相位、時間延遲和脈沖能量的穩定性, 輸出高次諧波和阿秒脈沖的穩定性也得到大幅提高. 三色合成驅動光與單色驅動光相比, 為實驗方案提供了更多的可調控自由度來優化高次諧波輻射. 其驅動光場中增加的中紅外脈沖可以有效拓展高次諧波的截止頻率. 同時, 利用三色光的拍頻可以調控合成光場的波形, 從而使合成光場的主峰比相鄰峰的強度更高, 且主峰之間的間隔時間更長. 因此, 利用多光周期脈沖合成的三色驅動光能夠實現與少周期單色脈沖一樣的孤立阿秒脈沖輻射.

　　2 阿秒激光脈沖偏振調控

　　除了脈寬、脈沖能量外, 偏振是阿秒激光脈沖的另一個非常重要的特性. 前文介紹的實驗方案產生的阿秒脈沖均為線偏振脈沖. 由于高次諧波和阿秒脈沖是基于激光誘導下光電子與母核的重新復合機制產生的, 而圓偏振激光驅動下高次諧波和阿秒脈沖的效率非常低, 因此圓偏振高次諧波和阿秒光源的產生一直是個難題. 但圓偏振高次諧波和阿秒光源由于在磁性材料、手性材料等研究中的應用, 逐漸得到越來越多的關注. Levesque等人[55]和Zhou等人[56]發現, 飛秒激光驅動空間排列分子時, 可以輻射橢圓偏振的高次諧波. 在這種方案中, 研究人員先用一束較弱的激光驅使氣體分子產生轉動, 在特定的時間延遲下, 分子沿一定方向排列, 再用驅動激光與排列分子作用產生高次諧波. 但該方案對分子空間排列度要求較高, 且在實驗中獲得的橢偏率也小于0.4[55,56]. Ferré等人[57]發現, 原子激發態也會影響高次諧波的偏振, 受激發態共振影響的特定階次高次諧波可以攜帶一定的橢偏率, 但調控自由度較小. 為了產生寬頻譜、大橢偏率的高次諧波, 研究者們提出了調控驅動激光的方案.

　　早在2005年, Long 等人[58]就討論了雙色圓偏振光操控高次諧波偏振特性的機制. 這個理論方案直到2013年才重新得到實驗小組的重視[59~61]. 這種機制通常利用兩束頻率比為1:2且旋性相反的圓偏振光合成“三葉草”型電場(圖4)來驅動氣體產生阿秒脈沖. 由于系統具有3重對稱性, 3m階(m 為自然數)的高次諧波被禁止產生. 同時, 諧波輻射過程滿足光子動量守恒, 因此3m+1階諧波為與基頻驅動激光旋性相同的圓偏振光, 而3m–1階諧波則為與倍頻驅動激光旋性相同的圓偏振光. 由于該方案產生的高次諧波旋性在頻域上左右交替出現, 因此時域上獲得的是偏振方向不斷變化的線偏振阿秒脈沖. Li等人[62]和 Dorney等人[63]提出調節雙色圓偏振驅動激光的頻率和相對強度來調控左旋圓偏振和右旋圓偏振高次諧波的產率, 從而獲得某一旋性占優的圓偏振高次諧波. Hickstein等人[64]提出了利用非共線的雙色光方案. 非共線方案是將兩束旋性相反的單色圓偏振光以極小的夾角 (毫弧度)聚焦于氣體介質, 兩束圓偏振光合成的電場在焦平面上表現為偏振方向隨徑向距離變化的線偏振光.

　　因此, 氣體介質在焦平面上僅產生奇次諧波, 且諧波包含兩束, 一束在中心線右側傳播, 另一束在中心線左側傳播. 這兩束諧波均為圓偏振光但旋性相反. 非共線高次諧波的發散角θq與諧波階次q相關, 可表示為θq= ±arcsin(α/q), 其中α為兩束驅動激光夾角的1/2. 因此, 不同階次的諧波及驅動激光在空間上都是分離的(圖 5). 但非共線聚焦方案的缺點是驅動激光與介質作用區域減小, 而且其相位匹配條件比共線方案更加復雜, 這些因素不利于提高阿秒脈沖的產生效率. 另外, Lambert等人[65]提出了利用正交雙色場驅動產生橢圓偏振高次諧波的方案. 該方案通過調節基頻光和正交倍頻光之間的時間延遲, 產生的高次諧波在特定階次范圍內具有橢偏率. 但奇次和偶次諧波具有不同方向的旋性, 因此在時域上獲得的阿秒脈沖的橢偏率依然很低. Zhai等人[66]發現, 通過調控雙色光的相對強度可以選擇性增強特定旋性的高次諧波, 當倍頻光的強度提升到與基頻光相同甚至更高時, 偶次諧波的強度將超過奇次諧波數倍.

　　這種旋性增強的高次諧波可以在時域上合成橢圓偏振的阿秒脈沖, 且通過改變雙色場之間的偏振夾角可以調節阿秒脈沖的橢偏率. 正交雙色場方案的另一個優點在于, 其高次諧波的產生效率高于雙色圓偏振光方案. 除此之外, Azoury等人[67]設計的光路通過讓一束線偏振飛秒激光在驅動首個氣體靶后, 將偏振方向旋轉90°再次驅動另一個氣體靶, 獲得了兩束偏振方向垂直的相干高次諧波. 通過精確調控兩束垂直偏振高次諧波相對相位穩定在0.5π, 實驗人員合成出了橢偏率接近1的高次諧波譜. 但該方案要求在阿秒精度下調節不同階次諧波的相對相位, 這對實驗操作是巨大的挑戰.

　　3 阿秒激光脈沖軌道角動量調控

　　光的偏振態對應的是光子的自旋角動量, 與之相對應, 光子也可以攜帶軌道角動量. 近幾年來, 產生和調節攜帶有軌道角動量的阿秒脈沖(也被稱作渦旋阿秒脈沖)同樣得到了許多研究者的關注. 2012年, Zürch 及其團隊[68]將渦旋近紅外激光作用在氦氣體靶上, 在實驗中觀察到了具有螺旋型波前的高次諧波. 但受驅動激光不穩定性和傳播過程中介質吸收作用的影響, 該實驗中在遠場觀測到的各階次諧波拓撲荷均為1. 2014年, Gariepy等人[69]利用渦旋紅外飛秒激光產生了具有軌道角動量的高次諧波(圖6), 并且驗證了高次諧波產生過程中的角動量守恒定律lh=qlf, 其中lh為高次諧波所攜帶拓撲荷, q為諧波階次, lf為驅動激光拓撲荷. 兩年后, Géneaux等人[70]在該方案的基礎上, 利用拓撲荷為3的紅外飛秒激光產生了拓撲荷高達57的19 階高次諧波, 同時還合成出脈寬為217 as的渦旋阿秒脈沖串.

　　2017年, Géneaux[71]進一步研究了對渦旋高次諧波(l, p)拉蓋爾-高斯模中徑向模數p的調控. 其理論和實驗結果證明, 由(1, 0)拉蓋爾-高斯模驅動激光產生的高次諧波, 不同量子軌道產生的輻射具有不一樣的徑向模數. 同年, Kong等人[72]使用相同波長的高強度線偏振激光和低強度單拓撲荷激光作為驅動光, 在非共線機制下產生了拓撲荷小于3的高次諧波. 同時, 通過調節驅動光中兩種成分的相對激光強度和時間延遲, 還實現了對這些高次諧波所攜帶拓撲荷的調控. 2019年, Rego等人[73]提出了產生具有時變軌道角動量的極紫外光源方案. 在該方案中, 他們將兩束各自具有不同拓撲荷的紅外飛秒脈沖共線聚焦到氣體靶上, 以產生具有時變軌道角動量的高次諧波光束. 這種諧波軌道角動量對時間的微分被定義為“光自扭矩”ξq. 研究發現, 該方案所產生諧波的光自扭矩滿足等式ξq=q(l2–l1)/td, 其中td為兩飛秒脈沖間的時間延遲.

　　因此, 高次諧波拓撲荷變化的快慢可以通過調節延遲時間td來控制. 除了利用渦旋飛秒激光驅動氣體靶的方案, Wang等人[74]還從理論上提出了利用相對論強度(1018 W/cm2 )的圓偏振飛秒激光驅動固體靶的方案. 當圓偏振飛秒激光垂直入射在平面固體靶上時, 激光的輻射壓使靶的表面形變產生凹面, 該凹面結構使得驅動光由正入射變為斜入射, 從而能夠在相對論振蕩鏡機制下產生表面高次諧波. 在該過程中, 驅動光的自旋軌道角動量可以轉化為高次諧波的軌道角動量, 諧波獲得的軌道角動量量子數為l h = q –1. 該方案理論上可以產生高強度 (1015 W/cm2 )的渦旋阿秒脈沖.

　　4 總結

　　隨著阿秒激光脈沖和阿秒探測技術的進步, 研究者在超快科學方面取得了巨大進展. 實驗上獲得的最短脈寬的孤立阿秒脈沖已達43 as, 逼近一個原子時間單位(24 as); 孤立阿秒脈沖的最大光子能量已達400 eV, 最高脈沖能量已達1.3 μJ, 可以誘發介質的非線性光學現象; 許多調控阿秒光源橢偏率的方法也得到了實驗證實. 但是, 短脈寬、高能量的阿秒脈沖目前尚無法同時兼得, 高效率、近圓偏振阿秒脈沖的產生仍是當前研究的焦點.